近日,必威肖静冉(学术教授)、王博(教授)等人在光电催化水分解领域取得最新进展,相关成果以“Enabling high low-bias performance of Fe2O3 photoanode for photoelectrochemical water splitting”为题发表在国际知名学术期刊Journal of Colloid and Interface Science上(中科院一区Top,影响因子:9.9)。
研究背景
Fe2O3光阳极具有高的理论光制氢效率和光化学稳定性,在光电化学(PEC)水分解领域具有潜在的应用前景。除了自身导电性差导致的电荷转移效率低和光电流密度低以外,Fe2O3高密度的表面态还引起了费米钉扎效应,导致其高度依赖偏置电压,开启电位Von约为0.8-1.0 V vs. RHE,严重限制了其光制氢效率。常规掺杂手段(如Ti)往往可通过提高导电率提高光电流密度,但同时引入更多表面态,进一步提高Von。表面钝化层和助催化剂可有效降低Von,但其对Fe2O3光电流密度的提升效果与Fe2O3本身性能紧密相关。探索高性能无掺杂的Fe2O3纳米光阳极的制备手段,是获取低偏压下高性能Fe2O3基光阳极的关键。
成果介绍
通过水热制备FeOOH作为前体制备Fe2O3光阳极。研究发现,通过调节水热过程中乙酸钠的添加浓度可控制FeOOH前体的生长方向,从而调控Fe2O3电极的形貌。通过促进FeOOH的径向生长,所制备的Fe2O3电极呈独立分布的纳米棒状而不是常规的纳米珊瑚状。该纳米棒状FeOOH在煅烧过程中可抵抗高温烧结,不会发生纳米结构的坍塌和合并。而常规纳米珊瑚状Fe2O3膜层增厚时,纳米结构发生合并,使空穴传输距离增加,从而降低了电荷分离效率,从而造成了光吸收和电荷分离效率之间的权衡。与珊瑚状状相比,纳米棒状Fe2O3在1.0 V vs. RHE偏压下光电流密度提高到了0.84 mA cm-2,Von降低了50 mV。通过溶剂热后处理和NiOOH/FeOOH助催化剂修饰,光电流密度进一步提高到1.36 mA cm-2,Von值降低到0.50 V vs. RHE,ABPE效率达到了0.45%。本工作为制备低偏压下高性能的Fe2O3光阳极提供了方法。
该研究成果得到福建省自然科学基金面上项目的支持。
论文链接:
https://doi.org/10.1016/j.jcis.2022.11.134